Анхель Ди Мария начал играть в футбол по рекомендации врача, так как он был очень подвижным ребёнком и нуждался в спорте, чтобы куда-то деть свою неуёмную энергию. Он начал свою выступления с 7-летнего возраста в команде своего родного города «Атлетико Эль Торито», откуда в 13 лет перешёл в «Росарио Сентраль». Именно в этом клубе впервые заявил о себе. В 17-летнем возрасте Ди Мария дебютировал в играх за основной состав своей команды в матче с «Индепендьенте» в последнем туре Апертуры-2005. Через пару лет к нему появился интерес со стороны европейских клубов. Среди них был и российский «Рубин», с которым футболист практически достиг договорённости о переходе в начале 2007 года, однако Анхель передумал в самый последний момент.

После отличного выступления и победы на молодёжном чемпионате мира 2007 (в ходе турнира игрок забил 3 гола) Ди Марию купил гранд португальского футбола «Бенфика» за 6 миллионов евро. Президент «Бенфики» Луиш Фелипе Виейра заявил, что покупает отличную замену Симау Саброзе на ближайшие 5 лет.

В 2008 году Ди Мария стал олимпийским чемпионом. Он забил победный гол с передачи Лионеля Месси на 105 минуте четвертьфинального матча против Нидерландов. Но главный момент в биографии Ди Марии состоялся на 58 минуте финального матча против Нигерии. Именно Ди Мария забил единственный гол в матче и Аргентина во второй раз в своей истории стала победителем Олимпийского футбольного турнира.

Футбольная карьера в «Бенфике» сложилась удачно: его сразу полюбили болельщики клуба. После первых двух без чемпионских годов (клуб выиграл только кубок лиги), «Бенфика» выдала фееричный в национальных первенствах год. Клуб не только удержал кубок лиги, но и стал лучшим в Португалии. Игра аргентинца обратила на себя внимание многих европейских грандов и после Чемпионата мира в ЮАР его сватали в испанский «Реал Мадрид».

В декабре 2009 года контракт Манчестер Юнайтед предложил 10 млн евро за Ди Марию, но «Бенфика» отказала.

Ди Мария в составе «Реала»

«Королевский клуб» официально оформил трансфер игрока 28 июня 2010 года. Соглашение было рассчитано на 6 лет. Сумма трансфера составила от 25 млневро плюс 5 млн после внесения игрока в заявочный лист клуба. «Бенфика» предпочла предложение «Реала» трансферу «Манчестер Юнайтед», который отдавал за аргентинца своего игрока, Андерсона, и 8 млн фунтов стерлингов[8]. Ди Мария сказал после перехода: «Я очень рад, что стал футболистом „Реала". Давно мечтал о том, чтобы выступать в ведущих чемпионатах Европы. Этот факт придаст мне еще больше сил в матчах за сборную Аргентины и дай Бог, чтобы я приехал в Мадрид чемпионом мира». 29 августа он дебютировал в составе клуба в матче первого тура чемпионата Испании против «Мальорки»[10]. 18 сентября ди Мария забил первый гол за «Реал», принеся победу своей команде в игре с «Реал-Сосьедадом»[11]. Десять дней спустя он забил свой первый гол вЛиге чемпионов, который принёс мадридцам победу в матче против «Осера».[12]19 декабря 2010 года Ди Мария забил гол «Севилье»[13], который также принёс «Реалу» победу. Три дня спустя, 22 декабря в первом матче 1/8 финала Кубка Испании Ди Мария отдал 3 голевые передачи: 2 на Карима Бензема и 1 на Криштиану Роналду. В ответном матче 1/8 Лиги чемпионов он забил третий и последний гол в ворота «Лиона» [14], Ди Мария помог «Реалу» преодолеть стадию 1/8 Лиги чемпионов впервые за последние 7 лет. Ди Мария забил третий гол «Реала» в ворота «Тоттенхэма» в матче 1/4 Лиги чемпионов. 20 апреля 2011 года в финале Кубка Испании с «Барселоной» он был удалён на 120 минуте дополнительного времени после того, как получил вторую жёлтую карточку. «Реал» победил 1:0, единственный гол забил Криштиану Роналду как раз после подачи Ди Марии, который выиграл свой первый трофей в «Реале». 1 мая 2011 года аргентинец провёл свой 50-й матч за «Реал»[10]. По окончании сезона футболист заявил, что хотел бы улучшить условия своего контракта[16].

7 ноября 2011 года Ди Мария получил травму задней поверхности бедра и выбыл из строя на месяц[17][18]. 3 декабря 2011 года, в матче с хихонским «Спортингом», Ди Мария забил гол ударом с острого угла[19], за что получил похвалу от главного тренера команды, Жозе Моуринью, по окончании встречи[20]. В декабре Анхель обратился к руководству «Реала» с просьбой увеличить заработную плату с 1,8 млн до 3,5 млн евро в год. 12 июня контракт был продлён до 2018 года.

24 августа 2012 в первом матче Суперкубка Испании Анхель забил второй гол за Реал тем самым оставив не плохие шансы на вторую игру в Мадриде, встреча окончилась счетом 3-2. В отвтеном матче на «Санетьяго Бернабеу» «Реал» обыграл «Барселону» со счетом 2:1 и стал обладателем Суперкубка Испании 2012.